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El Athletic Club se fijó inmediatamente en la joven promesa de Erandio y en la temporada 1940/41 lo incorporó a su plantilla. Debutó con el equipo rojiblando el 29 de septiembre de 1940, en un partido de liga frente al Valencia C. F. que concluyó con el resultado de empate a dos. Zarra fue el autor de los dos tantos marcados.

Durante la temporada de 1941/42 Zarra dejó temporalmente el Athletic para cumplir el servicio militar, terminado el cual, regresó a su equipo. Los años 1942/43 fueron importantes para el futbolista. El equipo consiguió un nuevo doblete de Liga y Copa.

Tras superar una lesión de clavícula que le tuvo un tiempo sin jugar, Zarra disfrutó de nuevo con su equipo de un nuevo título de copa en la temporada 1943/44.

Zarra vivíó los mejores momentos de su carrera deportiva en esa misma temporada 1944/45, en la que obtuvo su primer Trofeo Pichichi al marcar 20 goles en 26 partidos. Zarra repetiría este premio en otras 5 ocasiones (1946, 1947, 1950, 1951 y 1953), siendo el jugador que más veces lo ha ganado.

El 11 de marzo de 1945 Zarra debutó con la selección española de la mano de Jacinto Quincoces como seleccionador en un partido amistoso contra Portugal disputado en Lisboa.

El 28 de mayo de 1950 Zarra volvió a verse en una final de Copa, esta vez frente al Real Valladolid. También ese año, participó en la Copa Mundial de Fútbol. Fue precisamente en el choque contra Inglaterra cuando se produciría el gol más famoso de Zarra, el que diera la victoria a la selección y le permitiera, por primera vez, participar en las semifinales de un mundial.

Zarra puso fin a su carrera profesional al concluir la temporada 1954/55. A partir de entonces se dedicó a jugar en varios equipos de Segunda División como en la Sociedad Deportiva Indautxu y el Baracaldo Altos Hornos Vizcaya, hasta que dejó oficialmente el fútbol en 1957.

Zarra murió el 23 de febrero de 2006 a los de 85 años de un infarto.